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1948年底，由美国转入欧洲考察、讲学并一直做着制造原子弹之梦的曾昭抡，见事不可为，又闻国内战火正盛，决定携夫人俞大絪归国。俞大絪于1946年由任教的中央大学赴哈.佛大学进修，后随曾昭抡赴欧洲访问。既然国内国际形势如此，自是不便久留国外，遂于1948年1月23日抵达香港。抵港后，曾昭抡给仍在美国就读的弟子王瑞駪发去一函，谓“原拟即返北平。到此得悉东北华北局面异常紧张，友人坚劝勿行，乃暂时留下，再作第二步打算”。同时叮嘱王：“为弟前途计，毕业后宜设法继续留美读书或做事，四五年后再回国，如此局面方可望平定。”其间，已迁往台湾的陈诚、俞大维等人，给曾昭抡安排了—个“饲料公司”（实为核研究机构）经理的职务，并催其速赴台北就职，以便继续进行“种子计划”的研究。中共方面得此情报，加剧了对曾的“政治思想工作”，经过中共地下人员和民盟在港人员一番循循善诱开导，曾昭抡决定抛弃台湾的亲友，坚决回到大陆，投入共产党的怀抱。随着国共翻盘，江山易色，曾氏所期待的弟子王瑞駪没有步他的后尘回归大陆，而是永远留在了美国的土地上。
1949年3月19日，国内大局已定，在中共领导人周恩来秘密派人接应下，曾昭抡独身一人乘船返天津（时俞大絪母亲在港医院治病，俞服侍未归），3月27日到达北平，重返北京大学。由于曾氏自身具有的特殊分量和威望，根据中共此前的许诺，曾昭抡的脚步刚刚踏进北大之门，即被任命为化学系主任兼北大教务长、校务委员会常务委员，实际权力和地位与此前掌控清华的吴晗不相上下。
1951年，根据此前中共许诺的对胜利成果分配方案，民盟的一帮大佬如章伯钧、罗隆基、史良等辈，皆出任正部长或正部级政府高官大员。作为民盟主要成员之一的曾昭抡，被当局任命为教育部副部长兼高教司司长，这个官帽与民盟另一位重要成员吴晗出任的北京市副市长同等级别。既然胜利果实是大家共同斗出来、或打出来的，在分封加赏的台面上，也要尽可能做得公允、公平，以展掌权者的懿德嘉行，也落得个皆大欢喜。1952年11月15日，根据苏联老大哥的教育模式，政务院教育部分设出高等教育部，曾昭抡出任高教部副部长。1955年，中国科学院化学研究所筹备工作完成，曾氏兼任该所所长。此时的曾昭抡在政治上达到了一生的顶峰，生活上也是一生中最为得意的时期。
当曾昭抡实际掌控北大的1950年，夫人俞大絪已由香港返回北平，出任燕京大学西语系教授。1952年院系调整，转入北京大学西语系讲授英国文学，与她的胞姐、北大西语系教授俞大缜同台授课。1948年底，国民党政府于凄风苦雨中组织“抢救学人计划”时，俞大维特别关心在北大西语系任教的俞大缜。傅斯年曾专门致电负责抢运事宜的北大秘书长、老同事郑天挺，特别提到指挥飞机调度的俞大维甚挂念仍在北平的妹妹俞大缜，在电报中明确表示“乞兄务必问她一下，给她一个机会”，让其随机南飞。当郑天挺把电文转达后，俞大缜却谢绝了其兄的盛意，拒绝南飞，表示要留在北平等待改天换地的新时代到来。——她如愿以偿，新中国成立后得以与胞妹俞大絪在北大双双登台讲授英国文学。更令俞家姐妹感到开心和温暖的是，随着曾昭抡戴上高教部副部长的官帽，按照中国论官行赏的特色，曾昭抡、俞大絪夫妇搬入北大燕东园居住并有了一个单独的院子。因曾、俞二人是姑表亲结婚，怕生下孩子后会有遗传性残疾，故一直未生育小孩，总是两口之家。因曾氏夫妇房舍宽敞明亮，离异的俞大缜成为曾家的常客，并一度当做自己的家与曾氏夫妇共同生活。在这个流动着激情和浪漫的环境中，每于8月夏季的夜晚，天空银河闪耀，繁星点点，在院中荡漾着青春生命的草地上，大批亲朋故旧、师生好友和苏联专家前来拜访并受到热情招待，曾、俞夫妇在此度过了一段温馨难忘的岁月。其间，像南京博物院的曾昭燏一样，俞氏姐妹也受命通过广播电台向台湾喊话，对她们的哥哥、时任台湾国民党“国防部长”俞大维做“统战工作”。曾昭抡还奉命与俞大絪、俞大缜，以及俞大维的胞弟、美国艾奥瓦州立大学博士、著名植物病理学与微生物学家、中央研究院首届院士、时任北京农业大学校长的俞大绂及家人，于燕东园自家小院的草坪上，照了一张看上去很幸福美满的合影交给当局，说是通过某种渠道传到台湾俞大维手中，争取其“觉醒”和“反正”，弃蒋投共，回到人民的怀抱云云。只是这样的日子好景不长，未过几年，曾、俞夫妇就稀里糊涂地踏进了鬼门关。
1957年7月，曾昭抡因“反党反社会主义的科学纲领”的“六教授事件”被打成右派，随之撤销本兼各职，停止工作，自谋生路家们通常所说的“灵感”，似更为合乎情理。
家人至亲的言传身教，自有别人不可替代的潜移默化的作用。曾昭抡在湘乡和长沙雅礼中学读书时，对曾国藩家书和日记犹感兴趣并有自己的领悟，前文已经述及，曾昭抡对祖辈留下的这份珍贵的文化遗产，是实实在在地下过大工夫拜读学习钻研过的。如对曾国藩提出的“士人读书，第一要有志，第二要有识，第三要有恒”的主张，曾昭抡进一步阐述说：“‘志’是奋发的决心，读书必须有奋发的精神；‘识’是远大的眼光，一个人要读好书，必须有识；‘恒’是坚强的毅力。是否有恒，是决定能否真正获得知识的关键。”
年轻时代的曾昭抡如此理解，一生中也是这样做的，而记日记的习惯，曾昭抡与曾昭燏兄妹可谓受家风熏染最重，体现也最为明显的人物。曾昭抡自海外留学归来，写日记习惯坚持了终生。从临时大学由长沙迁昆明时期的日记发表后尤其令人瞩目。1939年，曾昭抡率领师生从昆明到西康考察，又写了很多日记。这个习惯在曾氏日记中可以查到，如1940年10月24日，曾氏日记写道：“今日五时余醒，六时起身。七至八时上‘有机工业化学’。八至九时上‘无机工业化学’。九至十一时半，写《西康日记》。午饭后一时半至四时一刻，续写《西康日记》一段。……五至六时上‘国防化学’第一课。连日伤风，昨今二日均冷。上此课时，竟致哑不成声。”在如此环境和身体状况下，居然连写五小时的日记，可见其“日记情结”已成为他生命中一个不可或缺的重要组成部分。
1945年，曾昭抡从重庆坐长途汽车去兰州参加中国化学会年会，路上走了两个星期。他坐在汽车上，边走边记日记、写文章，令同行大为感动和敬佩。据研究曾昭抡的专家郭建荣统计，曾昭抡从1926年获博士学位回国，到1967年去世的41年间，编著与译著13部，日记与考察记11部。学术论文与译文164篇，军事理论与时局杂文87篇等，共约300篇（部），数百万字，而这些日记与著作还远不是其全部。曾氏日记部分，除了1936年天津大公报馆出版的《东行日记》（1939。11—1941。2），在香港《大公报》上发表的《西康日记》、1941年桂林文化出版社出版的《缅边日记》和1940年写的昆明日记之外，其他日记下落不明。在西南联大时代的曾昭抡，有一次演讲说过这样一段话：“我常想，人生在世界上，成为社会的一分子，应该抱着两种愿望。一种是产生成绩，一种是使自己成为一个有趣的人。这两种愿望若要达到，只有从读书人手。”而“从事职业以外，假如要使自己成为一个有趣的人，一位别人愿意亲近的朋友，那就更非多读书不行”。f281因了曾昭抡涉猎广泛和平时一些“怪模怪样”的动作，才有人谓熟练掌握英、德、意、俄等五种语言的化学家曾昭抡，属于典型的书呆子一类。此言有些道理，但绝不是像后来出现的数学家陈景润那样的书呆子。有一次陈景润上街买东西，发现营业员少找了钱，便又登上公交车回去讨钱，营业员只短了他五分钱，坐公交车却要花一毛钱，而他居然去了。不过后来陈景润时来运转，因一篇《哥德巴赫猜想》报告文学而名动天下，成了“国宝级”名人。而陈氏随着政治学习和不停地四处演讲，头脑逐渐开放，不再是人们心目中的书呆子，而是很灵活的社会活动家与政治家了。他不但知道了“紧跟高举”，还活学活用地加以应用发挥，当实际控制中国政治局势的叶剑英元帅，为“动员全党全<cite>.９9lｉb.</cite>军全国各族人民向科学技术进军”所吟的那首闻名天下的“攻城不怕坚，读书莫畏难。科学有险阻，苦战能过关”的《攻关》诗篇问世后，陈景润也“紧跟高举”地赋诗一首：“革命加拼命，拼命干革命。有命不革命，要命有何用。”从此诗的高度和境界可以看出，陈氏已由著名数学家锻炼成具有中国特色的大政治家和诗人了。这个本事，曾昭抡一生都没有练就。
按曾昭抡在化学研究所的助手胡亚东晚年的说法，曾氏确有那种书生的气质，和他在一起甚至感到他似乎在生活和处世方面很幼稚，这和他曾经创办中国化学会，主持北大化学系，活跃于科学界，也活跃于“政界”，叱咤风云的作风，以至晚年蛰居武汉大学，于斗室中钻研元素有机化学，并写出了几本巨著似乎又不太相同。因而，胡亚东认为：“也许大人物都是如此，近代史中颇可找到众多这种气质的人物，如陈独秀、沈从文、陈寅恪等等，但是自然科学家中曾昭抡先生可谓独此一枝。”
胡氏所说不见得全对，但确是有点道理，陈寅恪早年在瑞士读书时，就读过《资本论》原文，并对国内外政治及社会风尚有很深的见地，只是陈氏与曾昭抡相比，似乎缺少了对政治的长期热情，且思想觉悟的差异也越来越大。在西南联大时期，曾昭抡在阅读专业和军事类书籍的同时，也与时俱进地读一些当时在国统区被禁止的书籍，如1941年“皖南事变”之前，他就通过中共地下党得到了毛泽东的《新民主主义论》等著作加以学习研究，并在演讲中引用书中的观点。而马恩列斯学院编的《斯大林传》、高尔基的《和列宁相处的日子》等更是他搜罗、阅读的对象。为９9liｂ?了阅读和研究方便，曾氏还在任教之余，通过旁听西南联大外文系课程，硬是掌握了俄语并能熟练地阅读俄文书籍和资料。1944年，曾昭抡在昆明加入民主同盟，算是早期的民盟成员之一。这一思想的转变与行动，为他日后成为高教部副部长铺就了阶梯，当然也为他的倒霉直至身死埋下了伏笔。
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